光学原子钟是目前世界上最精确的计时工具，通过原子核外电子能级跃迁实现对频率和时间的精确测量，精度可达，其性能受限于原子跃迁线宽以及外部环境影响。基于核能级的时钟理论精度可比原子钟高10倍，且对环境不敏感，有望为精密测量和基础物理研究提供新手段。核钟通常需要高能X射线进行激发，技术难度大。近年，科学家们发现一种元素，上能级寿命约为103~104 s，激发其核能级跃迁所需的8.4 eV能量正好落在VUV波段（150 nm），是目前唯一已知的可以用激光直接激发跃迁的元素。通过将掺杂在VUV波段透明的晶体中，可以采用150 nm激光激发核能级跃迁，有望提高计时精度构建新一代核钟。近日，美国国家标准计量局叶军课题组使用 VUV 频率梳直接激发 : 核跃迁，确定了其绝对跃迁频率，首次建立了核钟跃迁和原子钟的频率比，将核钟的精度提高了一百万倍[1]。研究者还精确测量核四极分裂并提取异构体的内在特性，标志着基于核的固态光学钟的开始。这项工作代表了精密计量学、超快强场物理、核物理和基础物理的融合。

图1. VUV光频梳原理图及光谱探测装置图[1]

实验装置主要分为VUV光频梳和光谱探测装置两部分。研究者将由掺Yb飞秒光纤激光光梳输出的40 W以上、脉宽小于200 fs的脉冲耦合到飞秒增强腔中，将腔内平均功率提升至5-7 KW，同时将光梳的一条梳齿与原子钟锁定。飞秒增强腔内的近红外脉冲聚焦到氙气体喷射器中，产生平均功率为200 µW的七次谐波，中心波长在148.3 nm，单梳齿功率为1 nW。实验中使用掠入射板（GIP）将50%的VUV光梳输出到腔外，入射到 : 晶体中，产生的光子由反射抛物面镜收集，通过透镜聚焦到PMT上。掺Yb飞秒光纤光梳与原子钟产生拍频fbeat，将fbeat与直接数字合成器（DDS）输出混合，用于调节Mephisto激光器的频率。Mephisto激光器的一部分通过AOM控制振荡器的腔长锁定fbeat，维持近红外光频梳和原子钟的精确锁定；另一部分通过Pound-Drever-Hall（PDH）锁定方案稳定飞秒增强腔的腔长，确保腔内的光频率与腔的共振频率保持一致。基频梳和谐振腔之间的失谐量可以通过调整AOM偏移频率来调节，以减轻腔内等离子体的不稳定性。改变DDS的偏移频率可以在不改变fceo的条件下，改变梳状光的重复频率，实现对光谱的精确扫描。

图2. VUV光频梳锁模装置图[1]

研究者在重复频率变化2.8 Hz的范围内通过全光谱扫描寻找跃迁频率，观察到6个明显的光谱峰，结果如图3所示。进一步增加单次荧光采集时间，拟合得到元素的弛豫时间为641（4）s；通过双向扫描确定了跃迁中心频率，不确定度为4 kHz，半高宽度为300 kHz。

图3. 全光谱范围扫描结果[1]

在图3所示的初始全范围扫描中，并没有观察到四极结构的第五条谱线‘e’（对应），这条线预计只有最强谱线强度的十分之一。研究者利用求和规则确定了第五条谱线的期望绝对频率的数值后，在相应的频率上重复扫描，进而在处观察到一条弱跃迁谱线。整个核四级的绝对跃迁频率如图4所示。通过对四极劈裂图(忽略高阶矩)进行适当的平均，确定了基态和激发态之间的跃迁频率为2,020,407,384,335(2) kHz，进而得出核钟和原子钟的频率之比为4.707072615078(5)。

图4. 核电四极矩的直接光谱测量[1]

本文首次展示同位素跃迁与原子钟之间的直接频率链接，显著提高了核钟跃迁频率的精度，并直接解析了其核四极分裂的结构。这项工作为构建和改进核钟提供了清晰的路线图，预示核光钟时代的到来，将对基本物理、量子物理和精密测量技术带等领域产生重大影响。

参考文献：[1]Zhang, C., Ooi, T., Higgins, J.S. et al. Frequency ratio of the 229mTh nuclear isomeric transition and the 87Sr atomic clock. Nature 633, 63–70 (2024).[2]Cingöz, A. et al. Direct frequency comb spectroscopy in the extreme ultraviolet. Nature 482, 68–71 (2012)

       原文标题 : 超快非线性光学技术之六十 钍-229核钟与锶原子钟的频率链接